本课题组主要利用飞秒激光泵浦-探测超快光谱学的技术手段,研究关联量子材料在超快时间尺度的演变过程,通过对固体材料中电荷、自旋、晶格动力学过程的分析,研究多自由度耦合、光诱导相变路径、激光诱导新奇量子态等科学问题,研究对象包括非常规高温超导、电荷密度波、外尔半金属等。以下从科学与实验方法两个方面详述。

科学上,本课题组重点研究以下三个的科学问题:

1,非常规高温超导体在高压和超快等综合极端条件下的超快动力学,研究超导机理与一般规律。

        高温超导等关联量子体系的物性研究是凝聚态物理的核心领域之一,超导的形成往往与集体电荷密度波、自旋密度波、量子自旋液体、莫特物理物态密不可分,它们起源于复杂的相互作用,材料内存在长程序、量子涨落等,并与超导电性之间存在竞争、演化、共存等复杂关系。以往的理论和实验研究取得了重要的研究成果,但大多集中于对基态的研究,同样重要的激发态却很少被研究。
        本课题组主要利用飞秒激光泵浦-探测超快光谱学的技术手段,研究关联量子材料在超快时间尺度的演变过程。例如超快光谱可以直接探测电-声子耦合强度λ,这方面实验证据比较匮乏,有助于理解声子等是否为超导配对胶水,是否在高温超导机理中起到了重要作用;能够通过声子瓶颈效应来探测超导能隙锐减,获得超导能隙和超导转变温度等超导特性。

2,激光诱导新奇量子物态。

        关联材料中晶格、电荷、自旋、轨道等自由度相互耦合,形成复杂的量子基态,理清多自由度耦合对于研究物态形成机理至关重要。相比于平衡态的测量,超快非平衡动力学的研究,在不同的时间尺度上分离多体相互作用过程,为研究多自由度耦合和物态演变提供了独特的视角和优势。
        本课题组综合多种测量手段,例如超快光谱、超快二次谐波、超快电子衍射和超快X射线衍射等实验技术,直接测量泵浦光激发后不同自由度的演变时间尺度,研究其耦合过程与物态机理,为物态调控提供新的思路。

3,关联量子材料中多自由度耦合与飞秒激光调控。

        超导和强关联体系中往往存在相互竞争、共存的物态,激光激发使得材料的势能面和最低能量路径发生改变,物态之间的竞争或共存的平衡关系会被打破,材料可能被激发到平衡条件下不存在的新奇物态,近年来,超快激光调控物态已经逐渐发展成新的凝聚态前沿领域之一。
        本课题组用空间自相位调制(Spatial Self-Phase Modulation, SSPM)方法,在多种材料中实现了激光诱导的电子和空穴相干性。团队成员曾利用飞秒激光调控两个竞争、互斥的电荷密度波,实现激光诱导出自然界所禁戒的电荷密度波态。

实验方法上,本课题组主要利用以下超快动力学测量方法:

1,在线原位(on site in-situ)高压泵浦-探测超快光谱

        本课题组自主研发了在线原位的高压超快光谱实验装置,其独特性和优势在于整个实验过程中样品和金刚石对顶砧DAC都在光路里保持不动,不因加压调压和校压而移出和移回光路,从而不产生样品移动和转动,最大程度上避免了复位误差(repositioning fluctuation)。它最大的好处是可以精准探测幅值和寿命,以往大多只报道寿命,该技术由传统超快泵浦-探测光谱系统、在线原位加压调压系统和在线原位校压系统构成,该技术对于双光束的光谱实验尤为重要,也更加复杂和具有技术挑战。本装置的主要技术参数如下:压强范围0-70 GPa,时间分辨率 < 100 fs。

2,自由空间的泵浦-探测超快光谱、时间分辨二次谐波

        本实验装置可以实现瞬态反射率、瞬态二次谐波等超快动力学测量,同时可以结合OPA,实现不同光波段可调谐的泵浦和探测;结合微区技术,实现微小样品的测量;结合8 T强磁场,满足特定样品对磁场的需求;结合低温恒温器,实现10 K至600 K的样品温度控制。

3,时间分辨超快太赫兹光谱和太赫兹发射

        本实验装置利用LT-GaAs作为THz辐射源和探测器,可以测量样品在0.1-3THz频段的透射率、反射率谱,通过计算可以得到THz频段的介电常数、电导率、吸收系数等光学参数。此外,结合800 nm飞秒光脉冲泵浦,能够探测样品产生的THz辐射。实验装置还具有变温、外加磁场等额外自由度,可在多种环境下进行分析测试。

4,超快电子衍射和超快X射线衍射研究晶格动力学

        为满足晶格超快动力学的测量,本课题组在超快电子衍射(UED)、超快电子显微镜(UEM)、同步辐射光源、自由电子激光等用户装置申请了机时,或者与相应课题组保持密切合作关系。通过晶格动力学与其它光学测量等手段,研究电荷、自旋、晶格等自由度的耦合过程,为物态机理的研究提供新的思路。

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